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材料学院博士生段彤在《Energy Storage Materials》上发表最新研究成果

创建时间:  2023年11月28日 20:39  张舜然    浏览次数:


全固态电池因具有更高的安全性和能量密度,被认为是下一代电化学储能设备中最有力竞争者。柔性的复合固态电解质(CSE)具有制备简单、电化学性能好、安全性高等优点,在高能全固态锂金属电池中具有非常诱人的应用前景。然而,无机填料与聚合物之间实现良好的界面相容性仍然是一个挑战,严重影响了锂离子输运及其电化学性能。

近日,上海大学材料学院博士生段彤在活性填料Li6.4La3Zr1.4Ta0.6O12 (LLZTO)表面引入了3-(甲基丙烯酰胺)丙基三甲氧基硅烷(MEMO)作为Janus层应用于PEO聚合物基质中,有效改善了无机填料在聚合物基质中的团聚现象,制备了具有良好界面相容性的复合固态电解质MEMO@LLZTO-PEO。同时,为了提高电解质膜的机械强度和安全性,引入了超薄无纺布(NF)得到高离子电导率和迁移数的MEMO@LLZTO-PEO-NF CSE。该最新研究成果以“A Multifunctional Janus Layer for LLZTO/PEO Composite Electrolyte with Enhanced Interfacial Stability in Solid-State Lithium Metal Batteries“为题,于20231126日在国际能源材料知名期刊《Energy Storage Materials》上发表,该期刊2023年影响因子为20.4。该论文第一作者为博士生段彤,上海大学为第一作者单位,程红伟教授、鲁雄刚教授和董盼盼博士为共同通讯作者。此前,段彤同学以第一作者身份已在《Journal of Power Sources》(2024589, 233789IF=9.2)期刊上发表了一篇学术论文。


MEMO@LLZTO-PEO-NF电解质在全固态锂电池中的作用机制

该研究工作表明,引入Janus层后的CSEs在室温下(30 ℃)具有更优越的离子电导率(2.16 × 104 S cm1)、离子迁移数(0.56)、机械强度(5.65 MPa)和热稳定性。物理性能的改善可归因于两个方面:首先,Janus层的存在降低了LLZTOPEO之间的表面自由能差异,避免了纳米颗粒自发的团聚现象。另外,MEMO修饰层与LiTFSIPEO组分之间还存在着广泛的相互作用。因此,用该电解质制备的全固态电池,在0.5 C60 ℃、高负载(>4.0 mg cm1)的条件下可稳定循环100圈且容量高于150 mAh g1

引入Janus层前后锂对称电池的长循环性能及其与电解质组分的作用机理

值得一提的是,由于该电解质有效的改善了界面的兼容性,并具有良好的机械性能,能够有效的抑制负极侧的锂枝晶生长,用其装配的锂对称电池可以在0.1 mA cm−2下稳定循环超过4000 hDFT计算表明,JanusPEO之间存在着氢键相互作用,而与LiTFSI之间存在着F–O键合作用及氢键相互作用,使得TFSI阴离子被固定,体系中存在着更多的游离锂离子,这种相互作用也通过FT-IR中红外峰的偏移得到了进一步的印证。该工作为高性能全固态锂电池CSE的聚合物-填料界面优化提供了一种新的设计策略,具有一定的普适性。

论文链接:https://doi.org/10.1016/j.ensm.2023.103091

撰稿人:孙强超







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